Emily Blunt se dostala na mezinárodní výsluní za svou hlavní rolí v britském filmu ověnčeném mnoha cenami Moje léto lásky, natočeného v létě 2003. Blunt hrála tajemnou a privilegovanou Tamsin, kterou je posedlá jedna místní dívka. Tuto opojnou romanci natočil režisér Pawel Pawlikowski. The Independent Blunt chválí za její „opravdový půvab a dravé charisma." Blunt získala v roce 2005 cenu the Most Promising Newcomer a v roce 2004 byla nominována v kategorii nový herec na cenu British Independent Film Awards.

Kritikou uznávaný film Gideon's Daughter, v kterém Blunt hrála po boku Billa Nighyho a Mirandy Richardsonové, byl natočen v říjnu 2004. Tento film byl vysílán na BBC One až v únoru 2006 a ve stejném roce v dubnu byl vysílán na BBC America. Emily Blunt získala cenu Zlatý glóbus v kategorii nejlepší herečka ve vedlejší roli.

V roce 2005 odletěla Blunt do New Yorku, aby začala natáčet film Ďábel nosí Pradu. V této filmové adaptaci velmi populárního románu Lauren Weisbergerové se Blunt představila jako velmi neurotická Emily Chalton, asistentka časopisu Runway Magazine, která se může každou chvíli zhroutit. Film režíroval David Frankel a hrají v něm dále Anne Hathaway, Meryl Streep a Stanley Tucci. Tento film se v USA promítal v červnu 2006, získal si velké uznání a vydělal víc než 125 milionů USD.

Film Ďábel nosí Pradu i Emily Blunt si oblíbili jak diváci, tak kritika. Za svůj výkon byla Emily v roce 2006 nominována v kategorii the Breakout Female na cenu the Teen Choice Awards. Dále byla nominována na cenu Zlatý glóbus v kategorii nejlepší vedlejší ženská role a na cenu BAFTA. Tento film šel do mezinárodní distribuce v říjnu 2006 a vydělal více než 320 milionů USD. I v roce 2007 byla Blunt nominována na cenu BAFTA v kategorii the Rising Star Award.

V srpnu 2006 začala Emily pracovat na filmu Velký Buck Howard, scénář filmu napsal a film režíroval Sean McGinly a ve filmu dále hráli Tom Hanks, John Malkovich a Colin Hanks. Blunt hraje Valerii, sebevědomou publicistku najatou kouzelníkem, který má pořád smůlu a snaží se povznést svou kariéru. Tento film měl premiéru v roce 2008 na filmovém festivalu v Sundance. Po tomto filmu natočila Emily se Stevem Carellem, Juliette Binoche a Danem Cookem film Život podle Dana.

Dále Emily natočila film Láska podle předlohy, kde hráli rovněž Maria Bello, Kevin Zegers a Hugh Dancy. Film byl uveden do kin v USA i VB v roce 2007. Pak strávila dvě měsíce v Albuquerque, v Novém Mexiku, kde natáčela Jarní úklid s.r.o. Tento film režírovala Christine Jeffs. Film vypráví příběh dvou sester (Emily Blunt a Amy Adams), které začnou úspěšný byznys tím, že uklízejí na místech zločinu. Film byl v USA uveden do distribuce v březnu 2009. Blunt byla nominována na cenu Critics' Choice Movie Award v kategorii nejlepší vedlejší ženská role.

Ke konci roku 2007 jsme mohli Blunt vidět s Tomem Hanksem, Julií Roberts a Philipem Seymourem Hoffmanem ve filmu Mikea Nicholse Soukromá válka pana Wilsona.

Dále Blunt natočila biografický film Královna Viktorie, který produkoval Martin Scorsese. Ve filmu hraje mladičkou britskou královnu Viktorii. Scénář napsal Julian Fellowes a film režíroval Jean-Marc Vallée. Ve filmu také hraje Miranda Richardson, Jim Broadbent a Rupert Friend. Film byl uveden do distribuce ve Velké Británii v březnu 2009 a britští filmoví kritici Blunt velmi chválili. Blunt získala cenu Zlatý glóbus a nominaci na cenu Critics' Choice Movie Award v kategorii nejlepší ženský herecký výkon.

V únoru 2010 jsme mohli Emily Blunt vidět ve velmi očekávaném dobovém thrilleru Vlkodlak, který režíroval Joe Johnston. Emily ztvárnila hlavní ženskou roli Gwen Conliffe, ženu, která drží smutek po zemřelém manželovi a která se sblíží s jeho bratrem, když spolu pronásledují vlkodlaka, který zabil jejího muže. Hraje zde po boku herců, jako jsou Benicio Del Toro a Anthony Hopkins.

Dále propůjčila Blunt svůj hlas ženské hlavní roli Julie v disneyovském animovaném filmu 3D Gnomeo & Julie, spolu s Jamesem McAvoyem, který namluvil Gnomea. Tento film vypráví příběh z pera Williama Shakespeara Romeo a Julie. Režisérem filmu je Kelly Asbury, soundtrack k filmu napsal a produkoval Elton John.

V roce 2012 si zahrála s Jasonem Segelem v komediálním filmu Zásnuby na dobu neurčitou. Natočila sci-fi film Looper, po boku s Brucem Willisem a Josephem Gordon-Levittem.

V roce 2014 se objevila v hlavní roli po boku Toma Cruise ve filmu Na hraně zítřka. Ten samý rok získala roli Pekařovy ženy v muzikálovém filmu Čarovný les.